硅酸盐学报

Co、Mn共掺杂铋层状Na0.5Bi4.5Ti4O15无铅压电陶瓷的显微结构及电性能

作者：江向平傅小龙陈超李小红邵虹徐明珠涂娜

单位：景德镇陶瓷学院材料科学与工程学院江西省先进陶瓷重点实验室江西景德镇 333001

关键词：压电陶瓷铋层状介电性能钛酸铋钠

分类号：TQ174.75

出版年,卷(期):页码：2014,42(12):1513-1519

DOI：10.7521/j.issn.0454－5648. 2014. 12.07

摘要：

采用固相法制备Na0.5Bi4.5Ti4O15＋x%Co2O3＋y%MnCO3 (NBTCMx)(y＝0.1x)铋层状无铅压电陶瓷，研究了Co、Mn共掺杂对Na0.5Bi4.5Ti4O15陶瓷显微结构和电性能的影响。结果表明：所有样品均为铋层状结构；Co、Mn共掺杂能促进陶瓷晶粒生长；随Co、Mn共掺杂量的增加，Curie温度TC逐渐升高(均在635 ℃以上)；ColeCole图出现2个圆弧，表明存在晶粒和晶界效应；适量Co、Mn共掺杂提高了Na0.5Bi4.5Ti4O15陶瓷的压电常数d33、剩余极化强度Pr、机械品质因数Qm和相对介电常数εr，降低了直流电导率σDC和介电损耗tan δ。当x＝3.0时，NBTCMx陶瓷的综合性能最佳：d33＝24 pC/N，Pr＝11.70 μC/cm2，Qm＝3 117，εr＝198，tan δ＝0.19%，kp＝9.9%，kt＝14.7%，表明该陶瓷材料具有良好的高温应用前景。

Bismuth layerstructured leadfree piezoelectric ceramics of Na0.5Bi4.5Ti4O15＋x%Co2O3＋y%MnCO3 (NBTCMx) (y＝0.1x) were prepared by a solid state reaction. Effect of the amount of Co and Mn comodification on the microstructure and electrical properties of Na0.5Bi4.5Ti4O15 ceramics was investigated. It is found that all the samples have a bismuth layered structure. The grain size of the ceramics increases due to the modification of Co and Mn. The Curie temperature (TC)， i.e.， >635 ℃， increases with increasing the amount of Co and Mn comodification. The ColeCole plots show the presence of two semicircular arcs， indicating the existence of grain and grainboundary effects. The piezoelectric constant， d33， remnant polarization， Pr， mechanical quality factor， Qm， and dielectric permittivity， εr， of the Na0.5Bi4.5Ti4O15 ceramics are improved， while the variation of DC conductivity， σDC， and the dielectric loss， tan δ， are reduced by a moderate amount of Co and Mn comodification. The NBTCMx ceramic with x of 3.0 exhibits the optimum properties， i.e.， d33＝24 pC/N， Pr＝11.70 μC/cm2， Qm＝3 117， εr＝198， tan δ＝0.19%， kp＝9.9% and kt＝14.7%， indicating that the NBTCMx＝3.0 ceramic is a promising material for applications.

基金项目：

基金项目：国家自然科学基金(51262009)；江西省自然科学基金(20132BAB202002， 20122BAB202001， 20122BAB203019)；江西省高等学校“先进陶瓷材料”科技创新团队、江西省主要学科学术和技术带头人培养对象计划项目(2010DD00800)；江西省教育厅项目(GJJ3629， GJJ3630)资助。

作者简介：

第一作者：江向平(1964—)，男，博士，教授。通信作者：傅小龙(1988—)，男，硕士研究生。

参考文献：

[1]　晏海学，李承恩，周家光，等. 高TC铋层状压电陶瓷结构与性能[J]. 无机材料学报， 2000， 15(2)：209220.

　　　YAN Haixue， LI Chengen， ZHOU Jiaguang， et al. J Inorg Mater (in Chinese)， 2000， 15(2)：209220.

[2]　顾大国，李国荣，郑瞭赢，等. 锰对改善CaBi4Ti4O15高温压电陶瓷性能的研究[J]. 无机材料学报， 2008， 23(3)：626630.

　　　GU Daguo， LI Guorong， ZHENG Liaoying， et al. J Inorg Mater (in Chinese)， 2008， 23(3)：626630.

[3]　WANG C M， WANG J F， ZHENG L M， et al. Enhancement of the piezoelectric properties of sodium lanthanum bismuth (Na0.5La0.5Bi4Ti4O15) through modification with cobalt[J]. Mater Sci Eng B， 2010， 171(1/3)：7985.

[4]　SUBBARAO E C. Crystal chemistry of mixed bismuth oxides with layertype structure[J]. J Am Ceram Soc， 1962， 45(4)：166169.

[5]　TADASHI T， TAKAHIRO G， SIGEO M， et al. A new series of bismuth layerstructured ferroelectrics[J]. Jpn J Appl Phys， 1995， 34：5384.

[6]　TAKAHASHI M， NOGUCHI Y， MIYAYAMA M. Electrical conduction mechanism in Bi4Ti3O12 single crystal[J]. Jpn J Appl Phys， 2002， 41：70537056.

[7]　盖志刚，王矜奉，苏文斌，等. LiCe掺杂对铋层材料K0.5Bi2.5Nb2O9的影响[J]. 压电与声光， 2008， 30(4)：04460449.

　　　GAI Zhigang， WANG Jinfeng， SU Wenbin， et al. Piezoelectr Acoustoopt (in Chinese)， 2008， 30(4)：04460449.

[8]　NAGTA H， MATSUZAWA S， TOKUTSU T， et al. Temperature dependance of piezoelectric properties on Nd and V cosubstituted Bi4Ti3O12 ceramics for ceramic resonator applications[J]. Ceram Int， 2009， 35(1)：163167.

[9]　杨庆，江向平，余祖灯，等. Sr和Nb复合掺杂Bi4Ti3O12基高温压电陶瓷的研究[J]. 人工晶体学报， 2011， 40(6)：14711477.

　　　YANG Qing， JIANG Xiangping， YU Zudeng， et al. J Synth Cryst(in Chinese)， 2011， 40(6)：14711477.

[10]　ZHANG Z， YAN H， DONG X， et al. Preparation and electrical properties of bismuth layerstructured ceramic Bi3NbTiO9 solid solution[J]. Mater Res Bull， 2003， 38(2)：241248.

[11]　ANDO A， KIMURA M， SAKABE Y. Highpower piezoelectric vibaration characteristics of textured SrBi2Nb2O9 ceramics[J]. Jpn J Appl Phys， 2006， 45(9)：74457449.

[12]　YAO Z， LIU H， LIU Y， et al. Hightemperature relaxor cobaltdoped (1x)BiScO3xPbTiO3 Piezoelectric ceramics[J]. Appl Phys Lett， 2008， 92(14)：142905.

[13]　HAJIME N， TADASHI T. Additive effects on electrical properties of (Bi1/2Na1/2)TiO3 ferroelectric ceramics[J]. J Eur Ceram Soc， 2001， 21(10/11)：12991302.

[14]　GAO Daojing， KWOK K W， LIN Dunmin. Microstructure， piezoelectric and ferroelectric properties of Mnadded Na0.5Bi4.5Ti4O15 ceramics[J]. Curr Appl Phys， 2011， 11：S124S127.

[15]　KUAI W J， ZHAO M L， WANG C L， et al. Effect of composition on the structure and piezoelectricity of Na0.5Bi4.5Ti4O15based flexoelectrictype polar ceramics[J]. J Alloys Compd， 2013， 559：7680.

[16]　SHULMAN H， TESTORF M， DAMJANOVIC D， et al. Microstructure， electrical conductivity， and piezoelectric properties of bismuth titanate[J]. J Am Ceram Soc， 1996， 79(12)：31243128.

[17]　HAYSHI H， INABA H， MATSUYAMA M， et al. Structural consideration on the ionic conductivity of perovskitetype oxides[J]. Solid State Ionics， 1999， 122(1/4)：115.

[18]　杨雪娜，王弘，尚淑霞，等. 化学溶液沉积法制备掺镧Bi2Ti2O7薄膜及其特性的研究[J]. 硅酸盐学报， 2004， 32(3)：02510254.

　　　YANG Xuena， WANG Hong， SHANG Shuxia， et al. J Chin Ceram Soc， 2004， 32(3)：251254.

[19]　KWOK K， WONG H Y. Piezoelectric and pyroelectric properties of Cudoped CaBi4Ti4O15 leadfree ferroelectric ceramics[J]. J Phys D： Appl Phys， 2009， 42(9)：54195423.

[20]　CHEN Q， XU Z J， CHU R Q， et al. Ferroelectric and dielectric properties of Sr2x(Na，K)xBi4Ti5O18 leadfree piezoelectric ceramics[J]. Phys B： Condens Matter， 2010， 405(13)：27812784.

[21]　周昌荣，刘心宇，江民红，等. BiCoO3对BNTBKT陶瓷压电性能与退极化温度的影响[J]. 中南大学学报(自然科学版)， 2010， 41(5)：17961800.

　　　ZHOU Changrong， LIU Xinyu， JIANG Minhong， et al. J Cent South Univ(Sci Technol Ed) (in Chinese)， 2010， 41(5)：17961800.

[22]　DU Huiling， SHI Xiang. Dielectric and piezoelectric properties of bariummodified Aurivilliustype Na0.5Bi4.5Ti4O15[J]. J Phys Chem Solids， 2011， 72(11)：12791283.

[23]　PENG Zhipang， CHEN Qiang， LIU Dan， et al. Evolution of microstructure and dielectric properties of (LiCe)doped Na0.5Bi2.5Nb2O9 Aurivillius type ceramics[J]. Curr Appl Phys， 2013， 13(7)：11831187.

[24]　杜刚，梁瑞虹，李涛，等. 压电材料中缺陷偶极子特性的研究进展[J]. 无机材料学报， 2013， 28(2)：123130.

　　　DU Gang， LIANG Ruihong， LI Tao， et al. J Inorg Mater (in Chinese)， 2013， 28(2)：123130.

[25]　Bobic＇ J D， Vijatovic＇ Petrovic＇ M M， Banys J， et al. Effect of La substitution on structural and electrical properties of BaBi4xLaxTi4O15[J]. Ceram Int， 2013， 39(7)：80498057.

[26]　慕春红，刘鹏，贺颖，等. Fe掺杂CaCu3Ti4O12陶瓷的介电性能与弛豫特性研究[J]. 物理学报， 2008， 57(4)：24322437.

　　　MU Chunhong， LIU Peng， HE Ying， et al. Acta Phys Sin (in Chinese)， 2008， 57(4)：24322437.

[27]　LIU L J， HUANG Y M， LI Y H， et al. Oxygenvacancyralated hightemperature dielectric relaxation and electrical conduction in 0.95K0.5Na0.5NbO30.05BaZrO3 ceramic[J]. Phys B， 2012， 407(1)：136139.

[28]　ZHU M K， LIU L Y， HOU Y D， et al. Microstructure and electrical properties of MnOdoped (Na0.5Bi0.5)0.92Ba0.08TiO3 leadfree piezoceramics[J]. J Am Ceram Soc， 2007， 90(1)：120124.

[29]　HUANG X Y， CHEN Z G， ZHENG X L， et al. Dielectric and piezoelectric properties of Ca1x(Li，Ce)x/2Bi4Ti4O15 ceramics[J]. J Rare Earth， 2007， 25(1 Suppl)：158162.

[30]　HOU J， KUMAR R V， QU Y， et al. Bsite doping effect on electrical properties of Bi4Ti32xNbxTaxO12 ceramics[J]. Scr Mater， 2009， 61(6)：664667.

[31]　涂娜，江向平，傅小龙，等. (1x)Bi4Ti3O12xK0.5Na0.5NbO3铋层状陶瓷的结构与性能[J]. 硅酸盐学报， 2011， 39(12)：19531957.

　　　TU Na， JIANG Xiangping， FU Xiaolong， et al. J Chin Ceram Soc， 2011， 39(12)：19531957.

服务与反馈：

【文章下载】【加入收藏】